Luận án Nghiên cứu chế tạo điện cực biến tính trên cơ sở Graphen ứng dụng trong phân tích Ure và Axit Uric

 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC 
VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM 
HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ 
----------------------------- 
Bùi Thị Phương Thảo 
NGHIÊN CỨU CHẾ TẠO ĐIỆN CỰC BIẾN TÍNH TRÊN CƠ 
SỞ GRAPHEN ỨNG DỤNG TRONG PHÂN TÍCH URE VÀ 
AXIT URIC 
LUẬN ÁN TIẾN SỸ HÓA HỌC 
Hà Nội, 2021 
 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC 
VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM 
HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ 
----------------------------- 
Bùi Thị Phương Thảo 
NGHIÊN CỨU CHẾ TẠO ĐIỆN CỰC BIẾN TÍNH TRÊN CƠ 
SỞ GRAPHEN ỨNG DỤNG TRONG PHÂN TÍCH URE VÀ 
AXIT URIC 
Chuyên ngành: Hóa Phân tích 
Mã sỗ: 9 44 01 18 
LUẬN ÁN TIẾN SỸ HÓA HỌC 
Hà Nội, 2021 
LỜI CAM ĐOAN 
Tôi xin cam đoan đây là công trình nghiên cứu của riêng tôi. Các số liệu, kết 
quả nêu trong luận án là trung thực và chưa được ai công bố trong bất kỳ công trình 
nào khác. 
 Bùi Thị Phương Thảo 
LỜI CẢM ƠN 
Công trình khoa học này được hoàn thành là nhờ vào sự nỗ lực của bản than 
tôi cùng quá trình đào tạo và chỉ bảo của các thầy cô hướng dẫn, sự hỗ trợ tạo điều 
kiện và dành thời gian của đồng nghiệp và gia đình. 
Tôi xin bày tỏ lòng biết ơn tới PGS. TS. Đỗ Phúc Quân, GS. TS. Trần Đại 
Lâm đã trực tiếp chỉ bảo và định hướng chuyên môn khoa học đồng thời tạo mọi điều 
kiện thuận lợi cho phép tôi hoàn thành tốt bản luận án này. 
Tôi xin gửi lời cảm ơn chân thành đến GS.TS Phạm Hùng Việt và ban giám 
đốc trung tâm nghiên cứu Công nghệ Môi trường và Phát triển bền vững (CETASD), 
trường Đại học Khoa học Tự nhiên – ĐHQG Hà Nội, TS Nguyễn Văn Chúc, ThS. 
Nguyễn Hải Bình Viện Khoa học Vật Liệu – Viện Hàn lâm KHCN Việt Nam đã tạo 
điều kiện thuận lợi cho tôi trong suốt quá trình thực hiện đề tài. 
Tôi xin gửi lời cảm ơn chân thành tới các thầy cô trong Viện Hóa học - Viện 
Hàn lâm KHCN Việt Nam đã dạy dỗ, giúp đỡ và bồi dưỡng cho tôi những kiến thức 
quý báu trong suốt quá trình học tập. 
Tôi xin gửi lời cảm ơn đến Học viện Khoa học Công Nghệ - Viện Hàn lâm 
Khoa học và Công nghệ Việt Nam tạo điều kiện thuận lợi cho tôi trong suốt thời gian 
học tập và làm luận án. 
Tôi xin gửi lời cảm ơn chân thành tới Ban Giám hiệu trường Đại học Công 
nghiêp Việt trì, ban lãnh đạo khoa Kỹ thuật Phân tích tạo mọi điều kiện tuận lợi cho 
tôi trong thời gian làm luận án. 
Tôi cũng xin cảm ơn các nhà khoa học đã có những ý kiến phản biện và ý kiến 
về chuyên môn giúp hoàn thành luận án này. 
Cuối cùng, tôi xin gửi lời cảm ơn đến gia đình, bạn bè, đồng nghiệp những 
người luôn ở bên và động viên và khích lệ tôi trong suốt thời gian học tập và nghiên 
cứu. 
 Hà Nội, ngày tháng năm 2021 
 Bùi Thị Phương Thảo 
MỤC LỤC 
Mở đầu .............................................................................. Error! Bookmark not defined. 
CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN ............................................................................................... 4 
1.1. Axit uric và ure .............................................................................................................. 4 
1.1.1. Axit uric ...................................................................................................................... 4 
1.1.1.1 Giới thiệu chung ....................................................................................................... 4 
1.1.1.2. Vai trò của UA trong cơ thể ................................................................................... 5 
1.1.1.3. Các phương pháp phân tích UA ............................................................................. 6 
1.1.2. Ure ............................................................................................................................. 13 
1.1.2.1. Giới thiệu chung .................................................................................................... 13 
1.1.2.2. Các phương pháp phân tích Ure........................................................................... 14 
1.2. Cảm biến sinh học ....................................................................................................... 16 
1.2.1. Cấu tạo cảm biến sinh học ....................................................................................... 16 
1.2.2. Ứng dụng của cảm biến sinh học ............................................................................ 21 
1.2.3. Tiêu chuẩn đánh giá cảm biến sinh học .................................................................. 22 
1.3. Nghiên cứu trong nước về cảm biến điện hóa và sinh học...23 
1.4. Các phương pháp biến tính điện cực để xác định axit uric, ure ............................... 24 
1.4.1. Ứng dụng graphen (Gr) ........................................................................................... 24 
1.4.2. Ứng dụng Polyme dẫn ............................................................................................. 26 
1.4.3. Ứng dụng hạt Nano kim loại ................................................................................... 28 
1.4.4. Ứng dụng enzym ...................................................................................................... 29 
1.5. Mục tiêu và ý nghĩa khoa học của nghiên cứu .......................................................... 31 
1.6. Kết luận ........................................................................................................................ 32 
CHƯƠNG 2: NỘI DUNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU ................................ 34 
2.1. Nội dung nghiên cứu ................................................................................................... 34 
2.1.1. Thiết bị và dụng cụ ................................................................................................... 34 
2.1.2. Hóa chất .................................................................................................................... 35 
2.1.3. Phương pháp nghiên cứu ......................................................................................... 35 
2.1.3.1. Các phương pháp nghiên cứu phản ứng và bề mặt điện cực ............................. 35 
2.1.3.2. Phương pháp điện hóa tổng hợp polyme ............................................................. 38 
2.1.3.3. Phương pháp xác định các thông số đặc trưng của điện cực ............................. 38 
2.1.4. Ứng dụng phân tích mẫu và đánh giá kết quả ........................................................ 42 
2.2. Thực nghiệm ................................................................................................................ 42 
2.2.1. Phân tích axit uric ..................................................................................................... 42 
2.2.1.1. Chế tạo và khảo sát điện cực GCE/Gr/PDA – Cu(II)/CuNPs ............................ 42 
2.2.1.2. Chế tạo và khảo sát điện cực GCE/rGO/PDA–Cu/CuNPs ................................ 43 
2.2.2. Phân tích ure (Điện cực Pt/ Graphen/PANi/Ureaza) ............................................. 45 
2.2.3. Phân tích mẫu nước tiểu .......................................................................................... 47 
3.1. Điện cực GCE/Gr/PDA – Cu(II)/CuNPs ................................................................... 50 
3.1.1. Khảo sát điều kiện chế tạo màng Gr trên điện cực GCE ....................................... 50 
3.1.2. Khảo sát điều kiện chế tạo màng PDA-Cu(II) ....................................................... 51 
3.1.2.1. Khảo sát phương pháp tổng hợp PDA – Cu(II) .................................................. 51 
3.1.2.2. Khảo sát thời gian điện phân ................................................................................ 53 
3.1.3. Khảo sát điều kiện chế tạo GCE/Gr/PDA-Cu(II)/CuNPs ..................................... 54 
3.1.4. Khảo sát các đặc trưng của điện cực GCE/Gr/PDA–Cu(II)/CuNPs..............55 
3.1.4.1. Tính chất điện hóa........................................................................................55 
3.1.4.2. Khảo sát pH của dung dịch đệm..59 
3.1.4.3. Khảo sát khả năng đáp ứng của điện cực theo thời gian .................................... 60 
3.1.4.4. Khảo sát độ chọn lọc của điện cực : Ảnh hưởng của DA, Glucozo, Citric ....... 61 
3.1.4.5. Các đặc trưng phân tích của điện cực GCE/Gr/PDA-Cu(II)/ CuNPs ............... 62 
3.1.5. Kết luận ..................................................................................................................... 67 
3.2. Điện cực GCE/rGO/PDA-Cu/CuNPs ........................................................................ 68 
3.2.1 Tổng hợp màng PDA – Cu(II) ................................................................................. 68 
3.2.1.1. Khảo sát phương pháp tổng hợp PDA – Cu(II) .................................................. 68 
3.2.1.2. Khảo sát vai trò của Cu(II) trong PDA ............................................................... 70 
3.2.1.3. Khảo sát số vòng điện phân .................................................................................. 72 
3.2.1.4. Khảo sát dung dịch điện phân PDA – Cu(II) ...................................................... 74 
3.2.2. Tổng hợp CuNPs ...................................................................................................... 77 
3.2.3. Khảo sát các đặc trưng của điện cực GCE/rGO/PDA – Cu(II)/CuNPs ............. 78 
3.2.4. Khảo sát độ chọn lọc của điện cực GCE/rGO/PDA-Cu(II)/CuNPs ..................... 82 
3.2.5. Kết luận ..................................................................................................................... 87 
3.3. Điện cực Pt / Gr / PANi / ureaza ................................................................................ 88 
3.3.1. Đặc tính của Gr tổng hợp......................................................................................... 88 
3.3.2. Chế tạo vi điện cực Pt/Gr/ PANi/Ureaza ................................................................ 89 
3.3.2.1. Tổng hợp điện hóa màng PANi trên vi điện cực tích hợp dropsens .................. 89 
3.3.2.2. Khảo sát các điều kiện tối ưu ............................................................................... 90 
3.3.3. Kết quả phân tích hàm lượng UA sử dụng điện cực biến tính Pt/Gr/ 
PANi/Ureaza ....................................................................................................................... 92 
3.3.4. Kết luận ..................................................................................................................... 93 
3.5. Kết quả ứng dụng phân tích mẫu thực tế ................................................................... 93 
DANH MỤC CÁC BẢNG 
Bảng 3.1: Đáp ứng của điện cực GCE/Gr/PDA-Cu(II)/CuNPs với UA trong PBS pH 
7 với hàm lượng Gr khác nhau .......................................................................................... 50 
Bảng 3.3: Đáp ứng của điện cực GCE/Gr/PDA-Cu(II)/CuNPs với UA trong PBS pH 7 khi 
điện phân PDA – Cu ở các khoảng thời gian khác nhau .................................................. 53 
Bảng 3.4: Đáp ứng của điện cực GC/Gr-PDA-Cu CuNPs với UA trong PBS pH 7 .... ... ctrode, Analitica 
Chimica Actan(2013)771, p 14-20. 
118. Yanbo Zeng, Ying Zhou, Tianshu Zhou, Guoyue Shi, A novel composite of 
reduced grapheme oxide end molecularly imprinted polymer for electrochemical 
sensing 4-nitrophenol, Electrochimica Acta (2014) 130 p. 504–511. 
119. Fengyuan Zhang, Zaihua Wang, Yuzhen Zhang, Zhixiang Zheng, Chunming Wang, 
Yongling Du, Weichun Ye, Shimultaneous electrochemical determination of uric 
acid, xanthine and hypoxanthine based on poly (1-arginine)/graphene composite 
film modified electrode, Talanta (2012) 93 p. 320-325. 
120. Ying Zhou, Zhi-bei Qu, Yanbo Zeng, Tianshu Zhou, Guoyue Shi, A novel 
composite of graphene quantum dots and molecularly imprinted polymer for 
fluorescent detection of paranitrophenol, Biosensors and Bioelectronics 
(2014), 52 p.317-323. 
121. A. Malinauskas, in Encyclopedia of Surface and Colloid Science, Marcel 
Dekker, New York 2002, pp. 753–773. 
122. H. B. Mark, N. Atta, Y. L. Ma, K. L. Petticrew, H. Zimmer, Y. Shi, S. K. 
Lunsford, J. F. Rubinson, A. Galal, The electrochemistry of neurotransmitters 
at conducting organic polymer electrodes: electrocatalysis and analytical 
applications, Bioelectrochem. Bioenerg. 1995, 38, p 229-245. 
123. R. Dobay, G. Harsnyi, C. Visy, Detection of uric acid with a new type of 
conducting polymer-based enzymatic sensor by bipotentiostatic technique, 
Anal. Chim. Acta 1999, 385, 187. 
124. M. Aslanoglu, A. Kutluay, S. Abbasoglu, A Poly(3-acetylthiophene) Modified 
Glassy Carbon Electrode for Selective Voltammetric Measurement of Uric 
Acid in Urine Sample, Chem. Pharm. Bull. 2008, 56, 282. 
125. Z. Wang, D. Zhang, Y. Zhang, S. Zhou, A novel poly (4-aminopyridine)-
modified electrode for selective detection of uric acid in the presence of 
ascorbic acid, Anal. Lett. 2002, 35, 1453. 
126. Z. Wang, Y. Wang, G. Luo, A selective voltammetric method for uric acid 
detection at β-cyclodextrin modified electrode incorporating carbon 
nanotubes, Analyst 2002, 127, 1353. 
 111 
127. M. M. Castillo-Ortega, D. E. Rodriguez, J. C. Encinas, M. Plascencia, F. A. 
Méndez-Velarde, R. Olayo, Conductometric uric acid and urea biosensor 
prepared from electroconductive polyaniline–poly(n-butyl methacrylate) 
composites, Sens. Actuators B 2002, 85, 19-25. 
128. P. R. Roy, T. Okajima, T. Ohsaka, Simultaneous electrochemical detection of 
uric acid and ascorbic acid at a poly (N, N-dimethylaniline) film-coated GC 
electrode, J. Electroanal. Chem. 2004, 561, 75. 
129. L. D. Spurlock, A. Jaramillo, A. Praserthdam, L. J. Lewis, A. Brajter-Toth, 
Selectivity and sensitivity of ultrathin purine-templated overoxidized 
polypyrrole film electrodes, Anal. Chim. Acta 1996, 336(1-3), p.37-46. 
130. Z. Gao,Electrochemistry of ascorbic acid at polypyrrole/dodecyl sulphate 
film-coated electrodes and its application, J. Electroanal. Chem. 1994, 365, 
197. 
131. J. M. Zen, Y. J. Chen, C. T. Hsu, Y. S. Ting, Poly(4‐vinylpyridine)‐coated 
chemically modified electrode for the detection of uric acid in the presence of 
a high concentration of ascorbic acid, Electroanalysis 1997, 9, 1009. 
132. Z.Gao, H. Huang, Simultaneous determination of dopamine, uric acid and 
ascorbic acid at an ultrathin film modified gold electrode, Chem. Commun. 
1998, 2107-2108. 
133. S. I. Stoeva, J. S. Lee, C. S. Thaxton, C. A. Mirkin, Multiplexed DNA 
Detection with Biobarcoded Nanoparticle Probes, Angew. Chem. Int. Ed. 
2006, 45, 3303. 
134. L. Zhang, X. Jiang, Attachment of gold nanoparticles to glassy carbon 
electrode and its application for the voltammetric resolution of ascorbic acid 
and dopamine, J. Electroanal. Chem. 2005, 583, p292-299. 
135. P. Kannan, S. J. Abraham, Determination of nanomolar uric and ascorbic 
acids using enlarged gold nanoparticles modified electrode, Anal. Biochem. 
2009, 386, p65-72. 
136. J. Mathiyarasu, S. Senthilkumar, K. L. N. Phani, V. Yegnaraman, J. Nanosci, 
PEDOT-Au Nanocomposite Films for Electrochemical Sensing of Dopamine 
and Uric Acid, Nanotechnol. 2007, 7, 2206 
137. O. Antoine, Y. Bultel, R. Durand, Oxygen reduction reaction kinetics and 
 112 
mechanism on platinum nanoparticles inside Nafion, J. Electroanal. Chem. 
2001, 499, p85-94. 
138. U. Yogeswaran, S. Thiagarajan, S. M. Chen, Nanocomposite of functionalized 
multiwall carbon nanotubes with nafion, nano platinum, and nano gold 
biosensing film for simultaneous determination of ascorbic acid, epinephrine, 
and uric acid, Anal. Biochem. 2007, 365, 122. 
139. Gurung N, Ray S, Bose S, Rai V. A broader view: Microbial enzymes and 
their relevance in industries, medicine, and beyond. BioMed Res Int. 
2013;2013:329121. 10.1155/2013/329121 
140. Đỗ Quý Hai. Giáo trình Enzyme. NXB Đại học Huế. 2008 
141. Pharmaceutical Enzymer, Importance Of Enzymes In Medicine, Infinita 
Biotech August 22, 2019 
142. Joseph Wang, John Wiley and sons, Inc: Hoboken, New jersey. Analytical 
electrochemistry 2006 
143. György Inzelt, Conducting Polymers: New Era in Electrochemistry, Springer 
Science & Business Media, Leipzig, Germany. Monographs in 
Electrochemistry, ed. F. Scholz. 2008. 272 
144. Tạ Thị Thảo, Giáo trình Thống kê trong Hóa Phân tích, Hà Nội 2010 
145. Binh Hai Nguyen, Binh Thanh Nguyen, Hanh Van Vu, Chuc Van Nguyen, 
Dzung Tuan Nguyen, Loc Thai Nguyen, Thu Thi Vu, Lam Dai Tran, 
Development of label-free electrochemical lactose biosensor based on 
graphene/poly(1,5-diaminonaphthalene) film, Current Applied Physics(2016), 
16, 2, 135-140. 
146. J. Goldstein, D.E. Newbury, D.C. Joy, C.E. Lyman, P. Echlin, E. Lifshin, L. 
Sawyer, J.R Michael, Scanning Electron Microscopy and X-ray 
Microanalysis,2003, springer, ed. 3rd. 
147. Fang Yea, Junmin Nana, Lishi Wang, Yansong, Kuanf-Bum Kim, The 
untrasonic electropolymerization of an 5-[o-(4-bromine amiloxy)phenyl]-
10,15,20-triphenylporphrin (o-BrPETPP) film electrode and its 
electrocatalytic properties to dopamine oxidation in aqueous solution, 
Electrochimica Acta (2008) 53, (12), p. 4156 – 4160. 
 113 
148. A.J. Bard and L.R. Faulkner, Electrochemical methods: fundamentals and 
applications, Wiley, 2000. 
149. C. Mattevi, H. Kim, M. Chhowalla, A review of chemical vapour deposition of 
graphene on copper, J. Mater. Chem. 21 (2011) 3324–3334. 
150. N. Van Chuc, C. T. Thanh, N. Van Tu, V. T. Q.Phuong, P. V. Thang, N. T. 
Thanh Tam, A simple approach to the fabrication of graphene-carbon 
nanotube hybrid films on copper substrate by chemical vapor deposition, 
Journal of Materials Sciene& Technology, 31(2015), pp. 479-483. 
151. A. A. Balandin, S. Ghosh, W. Bao, I. Calizo, D. Teweldebrhan, F. Miao, C. N. 
Lau, Superior thermal conductivity of single-layer graphene, Nano Letters, 
8(2008), 902-907. 
 114 
PHỤ LỤC 
Phụ lục 1: Tổng hợp GO theo phương pháp Hummer 
Graphen oxit (GO) được tổng hợp từ bột graphit sử dụng phương pháp 
Hummer [1-3] theo quy trình sau: graphit (1 g), natri nitrat (NaNO3; 0,5 g) và 
axit sunfuric đặc (H2SO4 98%; 23 mL) được thêm vào bình 500 mL ở 5oC, có 
khuấy trong 5 phút. Thêm từ từ KMnO4 (3 g) vào bình trên. Hỗn hợp phản ứng 
được giữ ở 5oC trong vòng 2 giờ, sau đó tăng dần nhiệt độ đến 35oC và duy trì 
trong 30 phút (có khuấy). 46 mL nước đề ion được thêm vào, gia nhiệt đến 98oC 
khuấy tiếp trong vòng 30 phút. Cuối cùng, 140 mL nước đề ion và 10 mL dung 
dịch H2O2 10% được thêm từ từ vào hỗn hợp. Màu của dung dịch phân tán 
chuyển từ đen sang vàng. Sản phẩm tổng hợp được lọc và rửa lại bằng dung dịch 
HCl (5% theo khối lượng) và nước đề ion. GO thu được từ quá trình tổng hợp 
trên được làm khô ở 60oC trong 12 giờ. 
HìnhP1 : Sơ đồ tổng hợp GO theo phương pháp Hummer 
 115 
Phụ lục 2: Chế tạo màng graphene theo phương pháp CVD 
*Chuẩn bị mẫu và thiết bị. 
- Chuẩn bị mẫu tape Cu: Các tấm tape Cu với độ sạch 99,8% với diện tích 
được cắt nhỏ, sau đó tiến hành xử lý sạch nhằm loại bỏ tạp chất, dầu mỡ làm mất 
hoạt tính điện hóađế Cu. Cụ thể mẫu được rung siêu âm trong acetone 2 lần, tiếp 
sau rửa sạch bằng nước cất, sau đó rung siêu âm trong ethanol và cuối cùng rửa lại 
bằng nước cất cho sạch và sấy khô. 
- Chuẩn bị hệ CVD: Xử lý rửa sạch ống thạch anh sau đó tiến hành đốt nhiệt 
ống thạch anh ngay trên hệ CVD ở 10000C trong vòng 1 giờ có sự lưu thông của oxi 
trong không khí nhằm đốt cháy và loại bỏ những tác nhân có ảnh hưởng đến quá 
trình CVD. 
- Một số dụng cụ khác: Thuyền thạch anh đựng mẫu trong quá trình CVD, 
pank kẹp, dụng cụ bảo hộ 
*. Tiến hành CVD 
Quá trình thực hiện CVD có thể tóm tắt qua sơ đồ sau: 
Hình P2: Sơ đồ quá trình tiến hành CVD nhiệt. 
Quy trình tiến hành CVD nhiệt cho quá trình mọc graphene trên đế Cu thực 
hiện qua các bước sau: 
- Cho mẫu tape Cu lên thuyền thạch anh (khoảng 4 mẫu cho 1 lần CVD) sau 
đó đưa thuyền thạch anh vào ống thạch anh của hệ CVD rồi di chuyển thuyền thạch 
anh vào sâu trong buồng phản ứng ngay chỗ sợi đốt của buồng phản ứng nhằm đảm 
bảo nguồn nhiệt cao nhất tránh sự trôi nhiệt. 
 116 
- Bật lò nhiệt, đặt các chế độ cho quá trình CVD như thời gian nâng nhiệt 
(khoảng 150C/ 1 phút), thời gian khử trước và sau CVD, thời gian CVD. 
- Nâng nhiệt độ lò lên 4000C trong môi trường không khí rồi tiến hành thổi 
khí Ar vào với lưu lượng 1000 cm3/phút để đẩy các khí khác trong ống phản ứng 
tạo môi trường trơ, đồng thời đậy đậy nắp cửa ống thạch anh lại ngăn không cho 
mẫu tiếp xúc với môi trường không khí. 
- Khi đạt tới nhiệt độ CVD thì ta bắt đầu cho khí H2 vào với lưu lượng 300 
cm3/phút và tiến hành khử trong 15 phút nhằm khử các hạt oxit của Cu thành Cu 
kim loại. 
- Sau 15 phút khử trong H2 ta tiến hành cho khí CH4 vào với lưu lượng 30 
cm3/phút và bắt đầu quá trình CVD. Thời gian CVD tùy thuộc vào ý định mà ta cần 
khảo sát. 
- Khi thời gian CVD hết ta tiến hành ngắt nguồn cung khí CH4 thông qua bộ 
điều chỉnh nguồn khí, đồng thời dịch lò phản ứng khoảng 20cm để cho mẫu tape Cu 
không còn ở vị trí trung tâm của lò phản ứng tạo điều kiện cho cơ chế hình thành 
graphene trên đế Cu. Trong thời gian này ta vẫn duy trì khí H2 trong khoảng 5 phút 
nhằm loại bỏ cácbon vô định hình. Lượng CH4 dư còn lại trong ống sẽ được đẩy ra 
ngoài lò phản ứng bởi khí Ar. 
- Hết 5 phút khử H2 sau quá trình CVD ta ngắt nguồn khí H2 và vẫn duy trì 
khí Ar tạo môi trường trơ. Lò phản ứng sẽ tự động hạ nhiệt lò xuống nhiệt 
độ phòng, sau khi lò nguội ta lấy mẫu ra cho vào túi nilon bảo quản tránh bụi bẩn. 
Hình P3: mẫu tape Cu sau thời gian CVD. 
 117 
1. Guerrero-Contreras, J. and F. Caballero-Briones, Graphene oxide 
powders with different oxidation degree, prepared by synthesis variations 
of the Hummers method. (2015), Materials Chemistry and Physics, 153 
pp. 209-220. 
2. Hummers, W.S. and R. E.Offeman, Preparation of Graphitic Oxide 
(1958), Journal of the American Chemical Society, pp. 80-86 
3. Moo, J.G., et al. Graphene oxides prepared by Hummers', Hofmann's, 
and Staudenmaier's methods: dramatic influences on heavy-metal-ion 
adsorption. Chemphyschem (2014), 15(14), pp. 2922-9.